摘要

本研究旨在探讨Na和HCl对CeO2-MoO3催化剂选择性催化还原（SCR）性能的协同效应及其对催化剂脱硝效率的影响。通过对新鲜CeMo催化剂进行HCl处理和Na掺杂，观察到催化剂的酸性和氧化性能减弱，进而干扰了NH3的吸附和活化，导致脱硝性能下降。然而，对于经HCl处理的Na中毒催化剂，HCl处理增加了催化剂表面的酸性位点和Ce4+及化学吸附氧的可用性，对NH3的吸附和活化产生促进效应，使催化剂的脱硝性能略有回升，揭示了HCl的抵消效应。

氮氧化物（NOx）作为一种典型的空气污染物，对环境和人类健康构成重大威胁。采用NH3作为还原剂的SCR技术因其成熟性和高效性而被广泛应用于脱硝过程中。本研究中，CeO2-MoO3催化剂因其优异的氧化还原性能、高氧存储能力和环境友好性被选为模型催化剂，通过MoO3的修饰，实现了广泛的操作温度范围。利用XRD、N2吸附、XPS、原位DRIFTS、H2-TPR和NH3-TPD等表征技术，深入研究了催化剂的物理化学性质及Na和HCl中毒的影响机制。

研究结果表明，碱金属Na和酸性气体HCl在燃煤烟气环境中对SCR催化剂具有显著的中毒作用。Na的引入减弱了催化剂的酸性和氧化性，而HCl的处理则在一定程度上恢复了催化剂的活性，这些发现对于设计抗中毒能力更强的新型催化剂具有重要意义。本研究不仅为理解Na和HCl在实际燃煤烟气条件下对SCR催化剂性能的复杂影响提供了深入见解，也为开发具有高稳定性和高效脱硝性能的催化剂系统奠定了基础。

正文

这篇论文主要探讨了Na和HCl对CeO2-MoO3催化剂在选择性催化还原（SCR）性能上的影响。研究发现，当CeMo催化剂经过HCl处理或与Na掺杂时，催化剂的酸性和氧化性能受到影响，从而干扰了NH3的吸附和活化，导致脱硝性能的下降。然而，对于经HCl处理的Na中毒催化剂，HCl的加入不仅增加了催化剂表面的酸性位点，还提高了Ce4+和化学吸附氧的可用性，促进了NH3的吸附和活化，从而使催化剂的脱硝性能略有回升，展现出HCl的抵消效应。

通过对催化剂进行一系列的物理化学表征（包括XRD、BET、XPS、H2-TPR和NH3-TPD等）和SCR性能测试，研究揭示了Na和HCl对CeO2-MoO3催化剂性能的具体影响机制。特别是通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱（in situ DRIFTS）研究了NH3的吸附、NO和O2的共吸附以及瞬态反应过程，进一步理解了Na和HCl对SCR反应机制的影响。

该研究中的实验数据和分析结果强调了催化剂表面酸性位点、Ce4+的可用性以及化学吸附氧对于提高SCR反应性能的重要性。通过深入分析Na和HCl对催化剂性能的影响，研究提供了有价值的信息，对于设计具有更好耐毒性和更高脱硝效率的催化剂系统具有重要意义。

此外，研究中提到了使用格世迈GMX.6配气系统对反应气体进行精确配比，这一操作的简便性和准确性为获得可靠的实验结果提供了支持，虽然其在整个研究中占据的比重相对较小，但其对于实验过程的高效和准确完成起到了助推作用。

本研究主要探讨了Na和HCl对CeMo催化剂选择性催化还原（SCR）性能的协同效应。研究发现，新鲜的CeMo催化剂经HCl处理或掺杂Na后，其酸性和氧化性能减弱，这将干扰NH3的吸附和活化，从而导致催化剂脱硝（deNOx）性能的下降趋势。值得注意的是，对于经HCl处理的Na中毒催化剂，HCl处理在Na中毒催化剂表面引入了额外的酸性位点，增加了Ce4+和化学吸附氧的可用性。这些行为对NH3的吸附和活化产生了一定的促进效应。显然，催化剂的脱硝性能有所回升，这表明HCl具有抵消效应。这一知识对于实际燃煤烟气中催化剂的稳定运行至关重要。氮氧化物（简称NOx）是一种典型的空气污染物，对人类健康和环境构成巨大威胁。在多种脱硝技术中，以NH3为还原剂的选择性催化还原（SCR）技术因其成熟和高效性而广泛应用于工程中。在这里，催化剂的性能，作为这项技术的核心组件，主要决定了装置的脱硝效率。WO3-或MoO3促进的V2O5/TiO2是固定源的商业化催化剂。然而，狭窄的操作温度窗口和V2O5的毒性限制了该系统的应用。因此，开发替代催化剂是一个迫切的需求。

由于高氧存储能力、优异的氧化还原性能和环境友好性，CeO2吸引了越来越多的关注。通过MoO3的修饰形成CeO2-MoO3混合氧化物催化剂，在理想条件下可以获得广泛的操作温度范围。Liu等人制备的CeMo(x)中空微球在低温下显示出比CeO2和MoO3更好的SCR性能。Liu等人研究发现，MoO3掺杂的CeO2/TiO2催化剂对NH3-SCR的活性远高于CeO2/TiO2。也就是说，这个催化剂系统似乎展示了一定的应用前景，并可以成为V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化剂的适当替代品。

鉴于实际燃煤电厂的复杂条件，烟气通常包含有害成分，如卤化物和碱金属。Na作为烟气中最丰富的碱金属元素之一，被发现可以作为一种中毒剂来使催化剂失活。它与活性物种的相互作用会减弱催化剂的酸性和氧化性，从而导致脱硝效率的下降。HCl作为典型的酸性气体成分，也被认为是SCR催化剂的有害组分。由于活性物种和HCl反应形成相对惰性的金属氯化物，表面氧空位的形成和氧物种的活化会被抑制，这有助于催化活性的下降。Lisi等人研究了碱金属和HCl对商业SCR催化剂单独和联合失活的影响，他们发现HCl可以恢复商业催化剂的表面酸性。然而，恢复的表面酸性和NH3-SCR活性并不直接相关，且同时被碱金属和HCl中毒的催化剂具有最低的活性。尽管已经进行了大量研究以探索Na或HCl中毒机制，但Na和HCl共存对CeO2-MoO3催化剂脱硝活性的影响仍需验证，因为这一知识对于催化剂在实际燃煤电站中的稳定运行至关重要。在这项研究中，我们使用CeO2-MoO3作为模型催化剂，探索Na和HCl对其SCR性能的影响。通过一系列表征，如X射线衍射（XRD）、N2吸附、X射线光电子能谱（XPS）、原位漫反射傅立叶变换红外光谱（in situ DRIFTS）、氢气程序升温还原（H2-TPR）和氨气程序升温脱附（NH3-TPD）等，研究催化剂的物理化学性质，从而发现相关的中毒机制，这些结果将有助于设计具有强大抗毒性能的新催化剂。

我们通过利用格世迈GMX.6智能配气系统，有效地支持了对CeO2-MoO3催化剂在选择性催化还原（SCR）性能方面的研究，特别是在考察Na和HCl对催化剂性能的协同效应及其中毒机制。GMX.6的应用不仅极大提高了配气的准确性和效率，还确保了实验过程中多组分气体混合的精确控制，从而为我们的研究提供了可靠的实验条件。

通过GMX.6内置的高精度质量流量计和六通道快速混合配气功能，实验团队能够根据实验需求，自动提供最佳配气方案，避免了繁重的流量和浓度计算。这一智能工作模式不仅减少了人工成本，也缩短了实验准备时间，使得研究人员能够更加专注于实验结果的分析和解读。GMX.6的全气路自动通断和自动清洗功能进一步确保了气体配比的准确性和重复性，对于探究Na和HCl对CeO2-MoO3催化剂性能影响的研究至关重要。

在研究中，GMX.6的应用显示了其对于确保实验数据准确性和可重复性的显著贡献。系统性能曲线和全要素运行参数的实时监控，为实验提供了稳定可靠的操作环境。通过无线操作方式，研究团队能够方便地对配气方案进行调整和优化，进一步提升了实验的灵活性和效率。

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